Numele tatălui său a fost Leontari, numele mamei Misira și numele bunicului Barilă. A învățat în Iași probabil la Colegiul întemeiat în 1640 la Mănăstirea Sfinții Trei Ierarhi din Iași, apoi la Școala Frăției Ortodoxe din Liov, unde a făcut studii umaniste și de limbi. Cunoștea limba elenă, latina, slavona și polona. Datorită relațiilor sale cu patriarhul Moscovei și cu Nicolae Milescu, aflat acolo, a adus din Rusia un teasc de tipografie cu litere, cu care a tipărit la Mitropolia din Iași, în românește, principalele cărți liturgice, unele traduse de el însuși. El a fost unul dintre ierarhii care au promovat introducerea limbii române în biserică. Călugărit la Probota (denumirea veche Pobrata) (c. 1648), sub numele Dosoftei, a fost ales episcop la Huși (1658 - 1660) și Roman (1660 - 1671), apoi mitropolit al Moldovei (1671-1674 și 1675 - 1686). După 1665 începe opera sa „Psaltirea în versuri”, pe care o va tipări la mănăstirea Uniev din Ucraina în 1673. Pentru elaborarea Psaltirii în versuri a consultat o ediție grecească a Vulgatei și Psaltirea în versuri a lui Jan Kochanowski. „Psaltirea în versuri" a lui Dosoftei, în care întâlnim elemente care amintesc foarte bine ritmul și sistemul de rimă al poporului, poate fi socotită ca începutul poeziei scrise a românilor”. Până în depărtate locuri au răzbătut psalmii în versuri ai lui Dosoftei, și mulți, în ceasuri de tristețe, au repetat versurile-i frumoase de plângere (N. Iorga, op. cit.): „ La apa Vavilonului, Jălind de țara Domnului Acolo șăzum și plînsem, La voroavă, ce ne strînsem Și cu inimă amară Prin Sion și pentru țară Aducîndu-ne aminte Plîngeam cu lacrămi fierbinte, Și bucine ferecate Lăsam prin sălci aninate...”” (Versuri citate după George Călinescu) A scris și versuri originale la stema Moldovei: Stihuri la luminatul herb a Țării Moldovei, care prefațează Psaltirea. În toamna anului 1686, datorită evenimentelor politice din acea vreme, a fost dus în Polonia de oștile regelui Jan Sobieski, unde a rămas până la sfârșitul vieții. A fost unul dintre cei mai mari cărturari din istoria română, fiind primul poet național, primul versificator al Psaltirii în tot Răsăritul ortodox, primul traducător din literatura dramatică universală și din cea istorică în românește, primul traducător al cărților de slujbă în românește în Moldova, primul cărturar român care a copiat documente și inscripții, unul dintre primii cunoscători și traducători din literatura patristică și post patristică și care a contribuit la formarea limbii literare românești.